作者信息：

Anton Haase, Victor Soltwisch, Frank Scholze
隶属：德国物理技术研究院（Physikalisch-Technische Bundesanstalt）
地址：Abbestr. 2-12, 10587 Berlin, Germany

Stefan Braun
隶属：Fraunhofer IWS地址：Winterbergstr. 28, 01277 Dresden, Germany

摘要

本文利用共振散射极紫外（EUV）方法研究了Mo/Si多层膜镜在不同钼（Mo）层厚度下的界面粗糙度。Mo/Si多层膜镜是EUV光学系统的核心元件，其反射性能受界面质量的显著影响。通过调整Mo层的厚度，研究其对界面粗糙度的影响，并使用共振散射EUV技术对粗糙度特性进行表征。结果表明，较薄的Mo层可实现更平滑的界面，而较厚的Mo层则由于应力和扩散效应导致粗糙度增加。本文的研究为优化多层膜设计、提高EUV光学元件的反射率和耐久性提供了重要依据。

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极紫外（EUV）光刻系统中界面粗糙度对光学性能的影响

当前，EUV光刻系统的吞吐量主要受到晶圆表面可用辐射功率的限制。除了提升EUV光源的功率外，光学元件的质量也起着关键作用。在当前技术水平的多层膜镜中，反射率降低的主要原因是表面和界面粗糙度以及界面扩散。这两种因素都会导致镜面镜向反射的减少，但只有界面粗糙度会引起漫反射。

因此，利用EUV漫反射可以选择性地评估界面粗糙度对光学性能的具体影响。

EUV 漫散射用于多层膜界面粗糙度分析

漫散射EUV辐射的强度分布提供了关于表面和界面粗糙度的垂直和横向相关性的信息，这通过共振漫散射（RDS）层的出现得以体现。因此，研究非镜向散射成为分析界面粗糙度的自然工具。

然而，在近法向入射的EUV辐射条件下，由于厚度振荡（Kiessig条纹）引发的动态散射效应会在散射图中形成与RDS层交叉的布拉格线。这种现象引起了散射截面的强共振增强，我们称之为“类Kiessig峰”，类似于硬X射线掠入射测量中布拉格峰的已知现象。因此，在研究多层膜界面粗糙度的功率谱密度（PSD）时，共振动态散射的贡献不可忽略。

基于**失真波玻恩近似（DWBA）**的理论模拟可以将多层膜的动态特征与粗糙度诱导的散射分离开来，从而一致地确定界面的功率谱密度（PSD）。

实验研究

• 样品特性：

• 使用磁控溅射技术生产的高反射Mo/Si多层膜镜，钼层的厚度从 1.7 nm 到 3.05 nm，跨越了钼的结晶化阈值。

• 实验条件：

• 在柏林的**计量光源（MLS）**的PTB-EUV辐射计光束线进行非镜向散射测量。

• 样品的初步表征通过德累斯顿Fraunhofer IWS的Kα X射线反射率技术完成。

1. 引言

随着集成电路特征尺寸的不断缩小，半导体行业正处于光刻技术实现方式重大变革的边缘。目前的生产系统使用193 nm紫外（UV）波长，而未来的EUV光刻系统将采用13.5 nm极紫外（EUV）波长。随着波长的改变，在该光谱范围内缺乏低吸收的透射光学元件，这迫使光刻系统从透射几何切换到反射几何。多层膜光学器件已成为当前和未来光刻系统发展的关键组成部分[^1]。

与此同时，晶圆表面的可用功率限制了光刻系统的吞吐量，从而影响了其效率。除了光源功率外，多层膜镜实际测得反射率与理论最大反射率之间的差距也是光学系统性能降低的主要原因。这种理解对未来向更短波长发展的可能步骤尤为重要，因为理论与实验峰值反射率之间的差距在更短波长下会更大。

该引言说明了未来EUV光刻系统开发中所面临的关键挑战，包括材料性能和光学元件效率问题。它强调了对多层膜镜性能损失机制的基本理解的重要性。

多层膜镜的优化及界面损失的影响

多层膜镜是为近法线反射率优化的，其结构由两种具有高光学对比度（针对目标波长）和低吸收的交替材料组成[^2]。这种人造一维布拉格反射器在各界面处的辐射反射发生相干干涉，从而实现高反射率。

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研究样品：

• 本研究的钼/硅（Mo/Si）多层膜样品经过优化，可在接近法线（入射角为6°）的条件下反射13.5 nm波长的辐射。

• 反射率损失的主要原因是界面的扩散和粗糙度：

• 界面扩散：降低光学对比度，导致峰值反射率下降。

• 粗糙度：不仅降低反射率，还引起额外的非镜向漫散射。

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研究目标：

• 通过研究漫散射来探索界面粗糙度和扩散的特性。漫散射是分析界面性质的自然工具。

• 使用的样品特性：

• 每个周期中钼层的厚度不同，名义厚度范围为 2.30 nm 至 3.05 nm，跨越了钼层的结晶化阈值。

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意义：

• 本研究通过对比不同钼层厚度的多层膜镜，揭示了界面粗糙度与扩散对反射率的影响，为优化EUV光学元件的设计提供了重要依据。

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• 2. 实验方法

• 实验设施：

• **德国物理技术研究院（PTB）**运营两条EUV光束线：

• 位于电子储存环 BESSY II 上的光束线。

• 位于其自主储存环 计量光源（Metrology Light Source, MLS） 上的光束线，用于波长级别计量[^3]。

• 本文数据全部在MLS的EUVR光束线上测量。

• 实验装置：

• 实验使用的终端站为一个大型反射计（见图1），腔体直径达2米，可容纳大型样品（如收集器镜）。

• 收集器镜是大型且向内强烈弯曲的多层膜镜，因几何限制无法进行掠入射散射实验。

• 反射计配置：

• 配备一个多轴测角仪和一个可移动的探测臂。

• 探测器为尺寸4.5 mm × 4.5 mm的光电二极管。

• 光谱范围：

• 使用SX100单色仪，实验可在5 nm至50 nm波长范围内进行测量。

• 实现了对优化为13.5 nm峰值反射率的Mo/Si多层膜镜的漫散射进行角度和能量分辨的测量。

• 实验特点：

• 通过精密测角仪和宽光谱范围的单色仪组合，能够高效分析多层膜镜的漫散射特性。

• 特别适用于反射率高、表面曲率大的镜面样品，如用于EUV光刻的收集器镜。

• 意义：

• 该实验方法为表征Mo/Si多层膜镜的散射特性提供了高分辨率的测量工具，有助于研究界面粗糙度和扩散对镜面性能的影响。

  
  

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  图1：带有测角仪和探测器轴的反射计

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  描述：

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  功能：

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  意义：

  
  

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• 通过这种扫描方式，可以完整表征样品的漫散射分布，为分析Mo/Si多层膜镜的界面粗糙度和扩散提供关键数据。

• 角度扫描： 控制入射角和散射角，生成高分辨的空间信息。

• 波长扫描： 使用单色仪调节入射光波长，捕获能量分辨的散射特性。

• 为了记录平面倒易空间图（reciprocal space maps），探测器需要在散射平面（由表面法线和入射光束矢量构成的平面）中移动。

• 在近法线入射条件下，此过程需要结合角度扫描和波长扫描：

• 测角仪（goniometer）： 用于精确控制样品的角度。

• 探测器轴： 支持探测器的移动和角度调整。

• 图1展示了实验中使用的反射计，其主要组件包括：

• 测量几何说明（图2(a)）：

• 描述：

• 图2(a)展示了用于测量的几何结构，其核心在于倒易空间的表示。

• 倒易空间由倒易空间矢量的分量构成，描述了散射事件中波矢的变化。

• 测量原理：

• 入射波矢与散射波矢的差值定义了倒易空间中的散射矢量。通过测量不同的角度和波长，可以在倒易空间中映射出散射强度分布。

• 该几何设置使得可以详细分析多层膜镜的表面和界面特性。

• 意义：

• 通过倒易空间的映射，可以区分由粗糙度、界面扩散或其他微观效应引起的散射特性。

• 为优化多层膜光学元件的设计提供了高分辨率的实验数据支持。

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• 
  

• 向表面传播的部分Ejr(z)E^{\text{r}}_j(z)Ejr(z)。

• 向基底传播的部分Ejt(z)E^{\text{t}}_j(z)Ejt(z)。

• 

• 其中，λ 是波长，αi 是入射角，Θ 是探测器相对于表面法线的位置。

• 通过调节探测器或样品的角度运动以及跨越多个波长的扫描，倒易空间中的路径如图2(b)所示。

• 

• 图2：
  (a) 带有样品和探测器运动的测量几何结构；
  (b) 通过移动探测器或摇动样品，以及在不同波长下根据角度位置扫描时在倒易空间中的路径。

  样品的初步表征是在Fraunhofer IWS使用铜 Kα 管辐射进行掠入射反射率测量完成的。

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• 3. 理论背景

• 我们基于**失真波玻恩近似（DWBA）**分析漫散射图[^4-8]。
  提取描述界面统计特性及其相关性的平均功率谱密度（PSD）并非直接可得。在EUV辐射从多层膜镜近法线散射的情况下，动态效应会导致非镜向散射的增强。只有考虑多重反射以及由厚度振荡引起的共振增强，才能一致地提取PSD。详细方法描述参见[^9]，以下将进行简要说明。

• DWBA的前提条件：

• 在应用DWBA之前，必须计算界面处的场强。这通过采用矩阵形式化方法[^10]来完成，以精确求解建模多层系统的波动方程。

• 利用已知的Fresnel系数rjidr^{\text{id}}_jrjid 和tjidt^{\text{id}}_jtjid，评估每个界面iii 的反射和透射场幅值。

• 波场分解：

• 波场可分解为：

• 定义和表达式将进一步描述。

  
  

• 

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• 完整的波动方程解为：

• Ejid(r)=eik⋅r(Ejt(z)+Ejr(z))E^{\text{id}}_j(r) = e^{i \mathbf{k} \cdot \mathbf{r}} \left( E^{\text{t}}_j(z) + E^{\text{r}}_j(z) \right)Ejid(r)=eik⋅r(Ejt(z)+Ejr(z))

• 其中，Ejid(r)E^{\text{id}}_j(r)Ejid(r) 是波动方程的完整解，描述了反射和透射场的叠加。
  通过矩阵形式化方法计算得到两个场分量的振幅：TjT_jTj（透射场振幅）和 RjR_jRj（反射场振幅）。

• 多层膜的高质量特性：

• 对于高质量多层膜，在每个界面的一阶计算中必须明确包含反射场强度。

• 特别是，镜向反射曲线的侧带条纹可以共振增强漫散射光，并在倒易空间图中形成强烈的极大值。

• 散射强度分解：

• 方程5将散射强度中的多层膜贡献与界面形态的实际贡献（C(qx)C(q_x)C(qx)）分离出来。

• 这使得可以分别评估多层结构和界面粗糙度对散射强度的影响。

  
  

• 

• 界面的贡献包含在 C(qx)C(q_x)C(qx) 中，C(qx)C(q_x)C(qx) 是所有界面的平均功率谱密度（PSD）[^6,7]。
  C(qx)C(q_x)C(qx) 使用基于分形表面和界面粗糙度的模型进行参数化[^11]，表示为：

  
  

• 

• 其中，σ\sigmaσ 是均方根粗糙度，ξk\xi_kξk 是横向相关长度，HHH 是描述界面锯齿程度的Hurst因子。

• 界面形态的垂直相关性通过复制因子（cij⊥(qx)c^\perp_{ij}(q_x)cij⊥(qx)）描述，复制因子在方程5中定义，其垂直相关长度 ξ⊥\xi_\perpξ⊥ 与空间频率 qxq_xqx 有关。

• 

  最后，方程5中的角度

  β=0\beta = 0

  β=0 表示粗糙度的相关性不平行于表面法线，例如，由于多层膜在沉积过程中出现的非平行生长所导致的粗糙度相关性。

• 如上所述，层堆叠的结构信息是分析漫散射的必要条件。样品的结构数据是通过测量其镜面 X 射线反射率（XRR）获得的。这一测量分别在极紫外（EUV）波段和铜 Kα 线E=8048 eVE = 8048 \, \text{eV}E=8048eV 的 X 射线管下进行。对这两组数据的同时分析可以更可靠地得出结构特性1^11。为了避免陷入局部极小值，拟合过程使用了粒子群优化算法（PSO）。图 3 展示了样品 3 的两组测量的拟合曲线作为示例。通过这种方式获得的各层厚度列在表 1 中。

• 需要特别指出的是，相较于其他元素，拟合 EUV 曲线时对钼（Molybdenum）厚度的分辨能力要高得多，因为其电子密度的差异。此外，所有样品均具有 50 个周期。在钼层厚度较低的情况下，峰反射率的饱和无法实现，因为辐射穿透了多层堆叠进入基底。这会使得由于基底中吸收的辐射量而导致的最大反射率下降。通过比较图 4 中样品 1 和样品 3 的 EUV 反射率，可以明显看出这一现象。样品 1 的峰宽明显较窄，但峰反射率并未显著提高。

• 通过拟合包含扩散阻挡层 B4_44C 和 C 以及顶部 2 nm SiO2_22 层的 50 周期四层模型，我们发现钼层厚度与标称值非常吻合。

• 

• 

• 图3：样品3的XRR和EUV反射率测量结果。EUV反射率为

• 以入射角αi = 15◦记录

• 使用X射线管在Cu K-α线上测量了XRR曲线。

• 在E = 8048 eV时

• 样品的选取方式，使得钼在厚度处的结晶障碍得以预期。

• 大于约2.30 nm，从一个样品到下一个样品进行交叉。镜面反射率曲线

• 以入射角αi = 15◦记录的数据如图4所示。样品1的Mo厚度为dMo = 2.32

• 与dMo = 2.68 nm的样品2相比，nm显示出更高的反射率，远高于结晶障碍。

• 因此，我们得出结论，样品1中的Mo层是无定形的，而样品2含有结晶的Mo。样品

• 3具有Mo厚度为dMo = 3.12，远高于结晶阈值，其反射率与

• 样本1。

• 

  图4：在αi = 15°下测量的样品1-3的EUV反射曲线

• 我们使用第3节中描述的方法对所有三个样品进行了漫散射测量。

• 在入射光束和探测器之间的开角为∆Θ = 30°时记录了互空间映射。

• ,

• 同时从αi = 15◦ 摇晃样品

• 通过αi = 45◦

• 结果如图5所示。所有样品

• 显示强烈的共振漫散射叠加动态Kiessig共振，表明高度的垂直粗糙度相关性。此外，在所有三个案例中都可以观察到强烈的向下倾斜，表明相对于表面，粗糙度相关性是非正交的。发现散射辐射的总量是

• 最强的是样本2，而样本1和3的强度显著较低。该模型拟合了在

• 通过应用式（5）并根据表1中列出的结构特性，可以定期确定角位置。

• 

  图 5：样品 1 至 3 的倒易空间图，测量时开角

  ΔΘ=30∘\Delta \Theta = 30^\circ

  ΔΘ=30∘，波长范围为

  λ=12.4 nm\lambda = 12.4 \, \text{nm}

  λ=12.4nm 至

  λ=14.0 nm\lambda = 14.0 \, \text{nm}

  λ=14.0nm。所有三个样品的功率谱密度（参见公式 6）列在表 2 中。所有样品均表现出非常高的垂直一致性。

• 

• 粗糙度相关性。根据公式 7 中的模型，垂直相关长度依赖于粗糙度的空间频率。拟合结果表明，在整个多层堆叠中，总厚度DDD 范围内，在约qx=−0.1 nm−1q_x = -0.1 \, \text{nm}^{-1}qx=−0.1nm−1 的空间频率下，粗糙度具有完全的相关性。而在qx=0.2 nm−1q_x = 0.2 \, \text{nm}^{-1}qx=0.2nm−1 时，我们仍然观察到相关长度约为D/2D/2D/2。正如上文所提到的，我们还观察到与 Bragg 条纹相关的倾斜，表明粗糙度在垂直方向上以角度β\betaβ（见表 2）呈非正交相关。此外，样品 1 和样品 3 的横向相关长度ξk\xi_kξk 相当，而样品 2 的横向相关长度显著更大。同样地，样品 2 的均方根粗糙度σ\sigmaσ 也比其他两种样品大得多。

• 综合来看，这表明钼（Mo）层中晶粒的出现导致界面处粗糙度显著增加。强烈的垂直相关性使得这种粗糙度通过堆叠结构得以复制。在这种情况下，更大的横向相关长度表明，由于晶化，空间频率从qx=0.02 nm−1q_x = 0.02 \, \text{nm}^{-1}qx=0.02nm−1（测量的下限）到qx=0.2 nm−1q_x = 0.2 \, \text{nm}^{-1}qx=0.2nm−1 显著增加。在晶化阈值以上的额外沉积（即样品 3 中所观察到的情况）倾向于恢复到样品 1 所表现出的低粗糙度值。

  
  

• 5. 结论
  我们通过偏镜面漫散射测量，表征了钼/硅（Mo/Si）多层镜的界面形貌。对获得的倒易空间图的分析需要对多层膜的结构特性进行显式建模，以纳入导致偏镜面散射显著增强的动态效应。我们采用失真波玻恩近似（distorted-wave Born approximation）将多层膜引起的共振增强与界面形貌的影响分离开来。

• 结果表明，当钼层厚度接近晶化阈值时，粗糙度增加，特别是在粗糙度空间频率qx<0.2 nm−1q_x < 0.2 \, \text{nm}^{-1}qx<0.2nm−1 的范围内。这种额外的粗糙度会导致反射率降低。然而，更厚的钼层有助于平滑这种粗糙度，使反射率和漫散射恢复到接近于低于晶化阈值的样品 1 的水平。