安德烈亚斯·米肖克1,2 ，伯恩哈德·西格蒙德3 ，弗洛里安·勒鲁1 ，萨比娜·希勒布兰特1,2 ，科恩·范德瓦尔3以及马尔特·C·盖瑟1,2 （这些应该是人名，数字可能表示其所在机构等相关编号之类的内容，具体要看相应的背景说明） 薄膜干涉是现代光子学不可或缺的一部分，例如，它使得高性能光学滤波器、光伏器件以及发光器件的精确设计成为可能。然而，干涉不可避免地会导致光谱特性通常随角度发生人们不希望看到的变化。在此，我们介绍一种策略，通过利用并调控在超强耦合微腔中产生的激子 - 极化激元模式来克服光学中的这一基本限制。 我们展示了具有窄通带的光学滤波器，即便在极端角度下，其通带的偏移也小于自身半宽度（小于15纳米）。通过将这一策略拓展至与介质多层膜堆的光子边带实现强耦合，我们还获得了具有高消光比且峰值透射率高达98%的滤波器。 最后，我们将这一方法应用于柔性滤波器、有机光电二极管以及偏振敏感滤波领域。这些结果表明了强耦合如何在薄膜光学中提供额外的自由度，这将助力微光学、传感以及生物光子学领域开启令人振奋的新应用。 两个反射面可构成一个基本的法布里 - 珀罗（Fabry - Pérot）微腔，若反射面之间的距离 大约等于 （其中 为整数， 为腔镜间材料的折射率），该微腔在共振波长 处会呈现出窄带光谱响应。当光以倾斜角 入射到该结构上时，光子波矢会获得一个额外的面内分量，于是共振波长会向短波方向移动，即 。这种角色散被认为是所有光学薄膜的一种基本特性，在器件设计过程中必须加以考虑 [1 - 8]。薄膜角色散有时会通过倾斜的方式被用于微调器件的光谱响应，但实际上，由于诸多原因，薄膜角色散通常是人们不希望出现的：（1）角色散的存在要求进行精确对准，并且会使光学系统容易随时间发生漂移；（2）在显示应用中，它会导致不同视角下感知颜色发生变化；（3）如果具有不同角度分量分布的光（大多数光源皆是如此）穿过薄膜干涉滤波器，滤波器的波长选择性就会受到影响，并且透射光的光谱会以一种不受控制的方式展宽；（4）最后，光学元件的透射线形在大角度下常常会严重失真，部分原因是光学薄膜的响应取决于入射光的偏振态（偏振分裂）[1,9]。
到目前为止，应对角色散的主要补救方法是使用高折射率材料 [10]。然而，这种方法在技术上颇具挑战性，通常会引入光学损耗，并且效果有限。
用于控制角色散的更精细的设计包括介质和等离子体纳米结构 [11 - 17]、有损耗的法布里 - 珀罗腔 [16,18 - 23] 以及用于补偿相位 [24 - 26] 或诱导法诺共振 [27] 的多层结构。然而，所有这些策略通常都会存在要么损耗高、要么光学质量低或者角度性能差的问题。与传统的薄膜涂层相比，基于纳米结构的滤波器还需要耗费大量的制造精力。
我们提供定制镀膜服 务(紫外（13.5nmMo/Si平面反射镜（反射率63%）193nm 266nm 355nm 405nm平面反射镜和增透膜） ，可见光（二，三，四通道滤光片，半高1nm滤光片），近红外，金属反射膜（金银铜铝），窄带（ 近红外带宽0.3nm,可见光带宽1nm） )，中远红外（增透膜，滤光片），也拥有大量的滤光片标品库存，请联系我的微信获取库存列表。
在此，我们展示了如何通过利用强耦合和超强耦合微腔中的激子 - 极化激元色散来克服薄膜光学中基本的角色散极限 [29 - 32]。激子 - 极化激元是一种准粒子，它通过光学模式与激子材料共振之间的相干相互作用形成。一旦它们的耦合强度超过各个共振的损耗，强耦合共振就会分裂为低能（下极化激元）和高能（上极化激元）分支。当这种分裂相对于裸激子能量变得较为显著（约 20%）时，就进入了超强耦合状态 [30]；在可见光范围内，这种分裂在波长上可相当于大于 100 纳米 [33]。光学微腔中极化激元色散的特征形状已被广泛研究，下分支和上分支之间独特的反交叉现象常被视为存在强耦合的证据。有人曾提出，可以利用极化激元色散来提高信息显示器中的颜色稳定性 [33 - 35]；然而，在薄膜光学中，尚未对利用强耦合来管理色散进行系统性的探索。相反，强耦合和超强耦合的激子 - 极化激元作为研究光与物质相互作用的平台引起了极大的关注 [32,36,37]，预计其应用将涉及例如极化激元激光 [38 - 41]、极化激元化学 [42]、光发射 [35,43 - 46]、光电探测 [47 - 49] 以及量子信息处理 [50,51] 等领域。有机半导体材料在这些研究工作中尤为受关注，因为它们由于具有极高的振子强度、宽吸收带以及大的激子结合能，在室温下就能达到超强耦合状态 [33]。此外，有机材料具有良好的光谱可调谐性，并且制造工艺简单、成本低且可扩展性强。
我们在此表明，通过仔细调节光学共振与激子共振之间的耦合强度和能量失谐（频移），可以获得极化激元色散，这种色散能追踪有机激子的角度无关性，同时又保留光学共振的光谱纯度。我们通过实现基于处于强耦合和超强耦合状态的有机微腔的窄带透射滤波器来展示这一概念。这些滤波器呈现出几乎与角度和偏振无关的光谱响应，在整个入射角范围内，其峰值透射波长的偏移小于各自的线宽。利用不同的有机材料，我们展示了这一概念在整个可见光谱范围以及近红外区域的适用性。作为进一步的推广，我们将有机材料引入多层介质堆叠中，这会引发边带耦合。这种方法能够提供消光比可与现有最先进的介质滤波器 相媲美的光学涂层，同时能极大地抑制其透射光谱的角度依赖性。最后，为了展示基于极化激元的滤波器的应用潜力，我们探究了三种不同的应用场景：具有对弯曲鲁棒的光谱特性的机械柔性滤波器；集成到灵敏的、窄带的、与角度无关的光电探测器中；以及利用各向异性强耦合的偏振极化激元滤波器。
### 结果 #### 用于色散管理的超强耦合 图1a示意性地展示了一个透射型窄带法布里 - 珀罗微腔。如果腔内材料是透明的或弱吸收性的，该系统处于弱光与物质耦合状态，此时微腔呈现出大致为抛物线形的色散，并且对于不同的入射角，其共振波长会有显著的偏移（图1b）。将一种具有强激子共振的材料引入腔内会引发强光与物质耦合，并导致原始的抛物线形色散分裂为两个极化激元分支：下极化激元分支（LPB）相对于光子和激子共振均发生红移，在小角度时呈现出近似光子的抛物线形色散，而在较大角度时则趋于更像激子的色散并变得平坦。第二个分支，即能量更高的上极化激元分支（UPB），表现出相反的行为。利用强耦合增加了传统薄膜光学设计中所没有的额外设计参数——即耦合强度和腔的失谐量。耦合强度\(\Omega_{R} / 2\)描述了光子与激子之间的相互作用，因而也体现了下极化激元分支（LPB）和上极化激元分支（UPB）之间的能量（拉比）分裂（\(\Omega_{R}\)）。失谐量\(\delta\)是垂直入射时裸光子共振能量（\(E_{P}\)）与裸激子共振能量（\(E_{X}\)）之间的差值。我们发现，将微腔调谐到相对较大的\(\Omega_{R}\)绝对值以及100毫电子伏特 - 200毫电子伏特范围内的适度正失谐量\(\delta\)，会使下极化激元分支（LPB）大体上变得平坦，从而在很大程度上避免共振波长随角度发生偏移（图1d）。这些条件也能保持较高的绝对透射率；若正失谐量变得更大，则会导致峰值透射率下降，而若采用负失谐量，则会使下极化激元分支（LPB）更具光子特性，进而再次引入较强的角色散（补充信息，补充图13）。使用较大的\(\Omega_{R}\)有两方面的帮助：首先，它增大了下极化激元分支（LPB）与上极化激元分支（UPB）之间的间距，使得在需要时可以滤除上极化激元分支（UPB）（补充图2）。其次，也是更重要的一点，较大的耦合强度（即进入超强耦合状态）会使下极化激元分支（LPB）与裸激子吸收之间产生更大的间距，有助于避免未耦合激子产生的寄生吸收，同时保持整体色散平坦（更多细节，见补充说明1和3）。 图1e通过对比不同微腔的传输矩阵（TM）计算结果（光学透射率随角度和波长的变化情况）来说明这一策略，这些微腔要么包含夹在两个半透明银镜之间的透明二氧化硅（\(SiO_{2}\)）层，要么包含有机吸收材料\(C545T\)层。不同微腔随角度变化行为的差异一目了然；与基于\(SiO_{2}\)的未耦合腔相比，含有机吸收材料的腔内存在超强耦合，这会导致较大的分裂（\(\Omega_{R} \geq 1\)电子伏特），并且结合正失谐量，使得色散近乎完全变平坦（关于基于高折射率\(Ta_{2}O_{5}\)的未耦合腔的数据，见补充表2）。 我们的概念并不局限于简单的金属腔。最近，有研究表明激子共振也会与由高低折射率交替层构成的分布式布拉格反射器（DBR）腔的布拉格边带发生耦合[52]。我们利用这一特性来设计具有高消光比和锐边特性的光学涂层。对单个分布式布拉格反射器（DBR）以及一个含有夹在两个相似分布式布拉格反射器（DBR）之间的\(C545T\)层的强耦合腔进行传输矩阵（TM）模拟，展示了反射镜的布拉格边带如何以与前例中腔模类似的方式与\(C545T\)激子发生耦合（图1f）。然而，与金属腔不同的是，它们现在形成了多个布拉格 - 极化激元[52,53]，从而产生了一系列下极化激元分支，每个分支的角色散都有所减小。 为了通过实验展示所提出的极化激元滤波器设计，我们选取了几种常见的有机半导体材料，它们在整个可见光谱范围内都表现出强激子吸收，首先采用的是上述模拟中已经使用过的有机染料\(C545T\)（详细信息见补充说明1）。图2a - f对比了传统的银 - 二氧化硅 - 银微腔滤波器与银 - \(C545T\) - 银极化激元滤波器的实测角度分辨透射光谱。基于\(C545T\)的滤波器呈现出明显的极化激元形成现象，在上极化激元分支（UPB）和下极化激元分支（LPB）处分别具有较高的透射率（对比图1e中计算得到的极化激元模式），并且在所有指标上都优于传统滤波器：（1）它具有更窄的线宽（半峰全宽（FWHM）为27纳米，而传统滤波器为56纳米）；（2）在蓝光侧具有更高的抑制比（最小透射率为0.9%，而传统滤波器为5.7%）；（3）对厚度变化具有更好的光谱耐受性（补充图5）；（4）角色散得到极大改善；（5）在大入射角情况下具有更高的透射率（补充图S11）。传统滤波器由于偏振分裂会出现大于100纳米的光谱偏移以及线宽急剧增大的情况，而极化激元滤波器即使在极端角度下，其光谱偏移也小于15纳米且线宽稳定，与偏振无关。在70°的角度范围内，其光谱偏移小于10纳米，而传统滤波器的光谱偏移约为100纳米。当用肉眼从不同角度观察滤波器时，其增强的角度稳定性非常明显（图2c，f）。如果不希望在波长处于上极化激元分支（UPB）的范围内有透射光，可通过添加互补吸收层来阻挡（补充图2）。
图1 | 极化激元色散管理的总体概念以及极化激元滤波器的光学建模 a. 基于腔的透射滤波器在光源和探测器之间的示意图，入射角θ可变。 b - d. 对腔内折射率\(n≈1.45\)的未耦合或弱耦合腔（b）、拉比分裂\(\Omega_{R}≈0.2\)电子伏特、负失谐\(\delta≈ - 0.2\)电子伏特的强耦合腔（c）以及\(n≈1.85\)、\(\Omega_{R}≈1\)电子伏特且正失谐\(\delta≈0.2\)电子伏特的超强耦合腔（d）的角色散进行传输矩阵模拟。强耦合会导致上极化激元分支（UPB）和下极化激元分支（LPB）的形成，它们避开了腔光子（虚线）和材料激子（蓝色实线）的交叉点。在每个图中，透射模式用红色实线表示。未耦合腔呈现出明显且较大的角度依赖性，而强耦合能够极大地降低这种依赖性；特别是在超强耦合条件下，角色散几乎可以忽略不计。 e. 对金属 - 介质 - 金属弱耦合（Weak）腔（左）和强耦合（SC）腔（右）的角度分辨透射率进行传输矩阵模拟。对于弱耦合腔，角色散会导致窄带透射出现明显的蓝移和偏振分裂。对于强耦合腔，共振进一步变窄，并且在大角度下几乎没有蓝移和偏振分裂现象。图中的线表示极化激元模式的耦合振子模型（红线）以及裸激子（绿色虚线）和腔（白色虚线）的共振情况。 f. 分布式布拉格反射器（DBR，左）和发生蓝移的强耦合分布式布拉格反射器（DBR）腔（右）的模拟透射情况。对于后者，分布式布拉格反射器（DBR）的边带与激子共振相耦合，从而在400纳米到500纳米之间形成了一个与角度无关的阻带。 图2 | 传统金属腔滤波器和基于极化激元的金属腔滤波器的角度分辨透射率 a、b. 常规的、弱耦合的银（25纳米）-二氧化硅（140纳米）-银（25纳米）腔的实测角度分辨透射率，以伪彩色图（a）和线图（b）形式呈现。由于色散，透射模式的位置强烈依赖于入射光的角度，其偏移超过100纳米，并且在大角度下呈现出强烈的偏振分裂现象。 c. 该弱耦合腔在垂直和倾斜角度下的照片。 d、e. 超强耦合的银（25纳米）-C545T（80纳米）-银（25纳米）腔的实测角度分辨透射率，以伪彩色图（d）和线图（e）形式呈现。超强耦合极大地降低了色散，使得在整个实测角度范围内模式的偏移小于15纳米。 f. 该极化激元滤波器在垂直和倾斜角度下的照片。 g、h. 基于带有额外介质层的超强耦合银（25纳米）-C545T（100纳米）-银（25纳米）腔的带通滤波器（BP - SC）的实测角度分辨透射率，以伪彩色图（g）和线图（h）形式呈现。利用额外的高折射率（\(Ta_{2}O_{5}\)）和低折射率（\(SiO_{2}\)）介质层来调节透射光谱，以获得更宽的带通和更高的峰值透射率（高达80%），并且在角度达到40°时仍具有较高的稳定性。（h）中的虚线表示裸基底的透射率。 i. 该带通极化激元滤波器在垂直和倾斜角度下的照片。 j. 本工作中使用的五种不同有机材料的消光光谱。 k. 基于（j）中材料的极化激元滤波器的归一化透射光谱。每组光谱展示了下极化激元分支（LPB）在入射角从0°到81°（间隔为3°）时的透射情况。通过选择合适的吸收材料，可以在整个可见光谱范围内制造出具有窄带且与角度无关特性的极化激元滤波器，例如，使用螺 - TTB（415纳米，蓝色）、BSBCz（440纳米，浅蓝色）、C545T（540纳米，绿色）、Cl6SubPc（630纳米，浅红色）和SubNc（750纳米，深红色）材料制成的滤波器。 虽然这类基本的腔式滤波器易于设计，但它们在性能和通用性方面（例如，在线形控制方面）存在局限性。为了调节光谱响应并提高透射率，我们在金属 - 金属极化激元滤波器上添加了额外的介质层，最终设计为\(Ta_{2}O_{5}\)（80纳米）-\(SiO_{2}\)（62纳米）-\(Ta_{2}O_{5}\)（58纳米）-\(Ag\)（25纳米）-\(C545T\)（100纳米）-\(Ag\)（25纳米）-\(SiO_{2}\)（176纳米）-\(Ta_{2}O_{5}\)（71纳米）。这使得我们能够对腔内电场进行塑形，从而减少因金属中寄生吸收所导致的损耗。图2g - i展示了这样一种有介质支撑的滤波器，它具有更宽的通带（半峰全宽≈85纳米），峰值透射率达到80%，并且在入射角达到40°时，其透射线形几乎没有变化。在这种设计中，峰值透射率和线宽之间存在权衡关系，因为额外的介质层会降低金属层的反射率，并使它们处于电场最小的位置，反过来，这又会略微降低腔的品质。这种影响可以通过添加更多的层来再次提高整体反射率加以弥补。 接下来，我们进行了一系列传输矩阵模拟，以研究为实现强光 - 物质耦合而引入的有机材料的吸收是否会限制极化激元滤波器所能达到的峰值透射率。我们发现，对于传统的金属 - 金属微腔滤波器和金属 - 金属极化激元滤波器而言，它们的透射性能是相似的。对于这两种结构，性能最终都受到金属层中的残余吸收以及外部空气 - 金属界面处反射的限制，有机材料的吸收并非是一个重要的损耗途径（峰值吸收<3%，补充说明3以及补充图11 - 16）。 有机材料的化学多样性使得极化激元滤波器概念能够应用于较宽的光谱范围。图2j展示了螺 - TTB54、BSBCz55,56、C545T57、Cl6SubPc和SubNc58（方法部分中有完整化学名称）这些材料的归一化消光情况。我们发现，一般来说，具有强吸收和陡峭吸收起始边的材料很适合形成具有合适特性的激子 - 极化激元，以实现窄带、角度稳定的滤波器，而光致发光效率在此并不起作用。因此，从荧光发射材料（BSBCz、C545T）到光伏吸收材料（Cl6SubPc、SubNc）以及电荷传输层材料（Spiro - TTB）等不同种类的有机材料都可用于设计此类滤波器。例如，我们实现了透射波长在400纳米到800纳米之间的滤波器，采用35纳米厚的银镜将有机材料夹在中间（图2k）。不同滤波器的透射光谱在所有角度下都能很好地分开，这满足了光谱学、高光谱成像、显微镜以及染色等众多应用的要求。关于金属 - 有机 - 金属滤波器的详细分析，包括全光谱以及有机层和金属层厚度的变化情况，在补充说明1和补充图1 - 6中有相关介绍。 图3 | 基于分布式布拉格反射器（DBR）的高消光极化激元滤波器 a - d. 具有21层交替的\(Ta_{2}O_{5}\)和\(SiO_{2}\)的单个分布式布拉格反射器（DBR）（a）以及由两个各含11层的分布式布拉格反射器（DBR）夹着一个有机\(C545T\)核心层的强耦合腔（b）的实验角度分辨透射光谱。为便于观察，虚线指示了在入射角为0°时阻带的位置。 c. 经过计算优化的滤波器设计（优化滤波器1，OPF 1）的层叠结构，它包含三层\(C545T\)（绿色），嵌于\(Ta_{2}O_{5}\)（深蓝色）和\(SiO_{2}\)（浅蓝色）之中。 d. 以伪彩色标度呈现的优化滤波器1（OPF 1）的实验角度分辨透射光谱。 e. 优化滤波器1（OPF 1）在不同角度下的透射光谱（对数坐标）。 f. 经过计算优化的宽带滤波器设计（优化滤波器2，OPF 2）的层叠结构，它包含两层螺 - TTB（紫色）和两层\(C545T\)（绿色）。 g. 以伪彩色标度呈现的优化滤波器2（OPF 2）的实验角度分辨透射光谱。虽然传统分布式布拉格反射器（DBR）的阻带呈现出很强的角度依赖性，但优化后的极化激元长通滤波器在长波长处展现出很大程度上与角度无关的阻带，且具有高消光比和高透射率（>80%）。 h. （a - g）中各滤波器在垂直入射时的透射光谱（对数坐标）。### 基于介质多层膜的高性能滤波器 由于金属膜会引入寄生吸收，基于金属镜的滤波器在所能达到的最大透射率和消光比方面存在局限。大多数需要高光学质量的应用，例如高通带透射率以及阻带中的高光密度，都会采用介质多层膜堆，它由低折射率和高折射率材料的交替膜层构成。正如上述光学建模所展示的那样，将一种具有强激子共振的材料嵌入由介质镜构成的腔中，能够诱导其与反射镜的边带发生强耦合。 为了进一步验证这一策略，我们制作并对比了一个由21层构成的单个分布式布拉格反射器（DBR）以及一个处于强耦合状态、以\(C545T\)为核心层且基于两个各含11层的分布式布拉格反射器（DBR）的腔（图3a、b）。与此前在分布式布拉格反射器（DBR）腔中展示强耦合的情况不同，我们对设计波长进行了强烈的蓝移，使得阻带的红边与激子共振相重合。由此产生的边带耦合使分布式布拉格反射器（DBR）在大角度下的响应变得平坦，并在入射角达到70°时，在400纳米到500纳米之间形成了一个近乎连续的阻带。 为了进一步提高滤波器性能，我们运用粒子群优化算法[59,60]，随后结合列文伯格 - 马夸尔特优化算法[61]，对各膜层厚度进行计算优化，以实现与角度无关的透射。对于优化滤波器1（OPF 1，图3c、d），我们引入了三层厚度为100纳米的\(C545T\)层来促进强耦合，并对周围的介质层进行优化，以便在530纳米以上实现高于93%的高透射率，同时在阻带实现高抑制比，而且将总层数限制在41层，与许多商用滤波器相比，这个层数仍然较少。尽管各膜层厚度在制作过程中存在的不确定性导致实际情况与预测行为存在一些偏差，但我们仍然通过实验展示了一种滤波器，其阻带位置在很大程度上与角度无关，能达到6的光密度（OD），并且即使在大入射角情况下仍能保持4 - 5的光密度（图3e，对比补充图7中的模拟结果和传统滤波器以及补充说明3中的性能分析）。此外，通过应用背面抗反射涂层（ARC），通带透射率可提高至98%以上（补充图15）。 在第二次优化中，我们旨在降低蓝光边带的透射率以制造一个长通滤波器。为实现这一目标，我们引入了第二种有机材料——螺 - TTB，并将其集成到位于基于\(C545T\)的滤波器上方的一个蓝移分布式布拉格反射器（DBR）中。经过计算优化，得到了一个包含2×2个有机腔、总共55层的设计。对这一设计进行实验实现后，得到了一个长通滤波器（OPF2），其在高达70°的大角度范围内具有光密度（OD）大于3的宽阻带（图3f、g）。图3h以对数坐标对比了上述四种滤波器的实测透射率（更多分析见补充说明2和补充图7 - 10）。这些结果表明了高吸收性材料与介质多层膜堆之间的边带耦合如何能够催生出众多新型滤波器设计，且极大地降低了角色散。上述基于分布式布拉格反射器（DBR）的极化激元滤波器的性能汇总于表1中。 极化激元滤波器的应用场景 极化激元滤波器所具备的高角度稳定性使其能够被制成机械柔性滤光薄膜 [62,63]，这对于传统干涉滤波器来说是不切实际的，因为传统干涉滤波器在光线以不同角度入射时，其性能会受到角度色散的影响（光线入射角度变化时传统干涉滤波器难以正常发挥作用）。
表 1 | 基于分布式布拉格反射器（DBR）的极化激元滤波器的性能 当滤光片发生弯曲时，光线会从众多不同角度入射到滤光片上，这会严重影响其性能。为实现机械柔韧性，我们将极化激元滤光片夹在两层由聚对二甲苯 - C（Parylene - C）制成的高柔韧性超薄准基底之间，并在外侧加上一层通过优化化学气相沉积工艺[64]获得的氧化铝（\(Al_{2}O_{3}\)）保护层兼黏附层（图4a）。制成的滤光片总厚度小于15微米，并且可以可逆地贴附在许多表面上，包括平面和曲面光学元件。图2d中金属极化激元滤光片以及图3f中介质优化滤波器2（OPF2）设计的柔性版本的角度分辨透射率分别如图4b和图4c所示。与它们在玻璃基底上的对应版本一样，这些柔性滤光片展现出很大程度上与角度无关的光谱特性。由于薄准基底中的薄膜干涉效应，它们的透射光谱在较长波长处显示出额外的高阶抛物线模式。虽然在荧光显微镜等应用中这并非问题，但如果有需要，可以通过调节聚对二甲苯 - C层的厚度或改用更厚的基底来减弱这种效应。我们要强调的是，即使像优化滤波器2（OPF2）这种有着55层介质和有机材料的复杂设计，也能轻易地制成柔性形式，部分原因在于对称的聚对二甲苯 - C准基底使滤光片处于整个堆叠结构的中性平面内，从而减小了机械应力。 接下来，我们将极化激元滤光片与宽带光电二极管相结合。我们提出了一种单片式设计，并非将滤光片置于与二极管有宏观距离的位置，而是直接在滤光片上方制作二极管，光线通过基底入射，经过滤光片后以一定角度范围进入二极管（图4d）。我们采用基于\(C545T\)的极化激元滤光片以及一种以在\(C70\)中稀释了5 wt%的四（对 - （N, N - 二苯胺基）苯基）甲烷（TAPC）作为宽带吸收材料的有机光电二极管（OPD）[65]（二极管特性见补充图17）。整个结构在一次真空沉积过程中制成，总厚度为320纳米。图4e对比了无滤光片的参考二极管的外量子效率（EQE）与包含极化激元滤光片的二极管的外量子效率。参考二极管呈现出宽带光谱响应，而带有极化激元滤光片的二极管的外量子效率在滤光片的下极化激元分支（LPB，450纳米）和上极化激元分支（UPB，380纳米）位置处达到峰值。有趣的是，由于滤光片和二极管的单片式集成以及由此产生的它们之间的光学耦合，极化激元滤光片的残余吸收并未降低探测效率，并且两种二极管都达到了约18%的可比峰值外量子效率。然而，这种耦合也导致在400纳米至500纳米之间存在非零灵敏度，这与\(C70\)层所在位置的驻立电场的传输矩阵建模结果相符（图4e中的红色虚线）。可以在滤光片的底镜下方集成一个纯粹起吸收作用的\(C545T\)层来避免这种效应（模拟情况，图4e中的蓝色虚线；补充图18展示了完整的电场模拟结果）。最后，为了展示我们的设计相较于集成传统干涉滤光片的优势，我们对外量子效率进行了角度分辨测量，正如预期的那样，我们观察到单片式器件具有与角度无关的光谱响应（图4f）。 最后，我们利用半导体聚合物薄膜中的分子取向来诱导各向异性强耦合[38,66]，进而制造出一种与偏振相关且与角度无关的窄带透射滤光片（图4g）。将聚（9, 9’ - 二辛基芴）（PFO）沉积在涂覆有硫酸染料1（SD1）取向层的银镜上进行取向排列。随后，将所得薄膜加热至高于聚（9, 9’ - 二辛基芴）（PFO）的液晶转变温度，然后快速淬火至室温以锁定取向[67]。再覆盖上第二层银镜，堆叠结构便制作完成。由于聚（9, 9’ - 二辛基芴）（PFO）的跃迁偶极矩主要沿聚合物主链方向取向，强耦合仅针对平行于聚合物链取向偏振的光产生。这种效应使得对于两种可能的偏振态，其透射响应截然不同。对于垂直于链取向偏振的光，样品处于弱耦合状态，并且在约420纳米波长处仅显示出微弱的腔模（图4h）。相比之下，对于平行于链取向偏振的光，在约450纳米处会出现窄带且几乎与角度无关的下极化激元分支（LPB）（图4h）。 （注：最后一段最后一句重复了图4h，疑似应为图4i，你可根据实际情况进一步确认） 图4 | 极化激元滤波器的多种形式 a. 超薄柔性滤波器设计示意图，它包含两个6微米厚的聚对二甲苯准基底以及一个基于C545T的极化激元滤波器。 b. 柔性金属 - 有机 - 金属极化激元滤波器的照片及实测角度分辨透射率。 c. 优化滤波器2（OPF2）的柔性变体的照片及实测角度分辨透射率。 d. 单片集成光电二极管与极化激元滤波器的器件结构示意图。 e. 参考光电二极管（黑色）以及集成了极化激元滤波器的光电二极管（红色）的实验外量子效率光谱（实线），以及在C70:TAPC异质结内相应的模拟光场振幅（虚线）。在400纳米至500纳米之间的剩余响应可通过在滤波器堆叠下方添加一个吸收性的C545T层来降低（模拟情况，蓝色虚线）。 f. 集成了极化激元滤波器的光电二极管的实测角度分辨外量子效率，展示了在上极化激元分支（UPB）和下极化激元分支（LPB）位置处与角度无关的窄带响应。 g. 由聚（9,9’ - 二辛基芴）（PFO）聚合物取向层介导强耦合的偏振极化激元滤波器示意图。 h、i. 垂直（h）和平行（i）于聚合物链取向的偏振光的滤波器透射率。由于取向的聚（9,9’ - 二辛基芴）（PFO）具有与偏振相关的吸收特性，只有平行于聚合物链偏振的光才会与腔模发生强耦合，从而产生与偏振相关的下极化激元分支（LPB），进而形成一个具有高偏振选择性的滤波器。 总之，我们展示了基于激子 - 极化激元的光学滤波器，其利用精心设计的金属 - 有机 - 金属和多层介质腔来实现超强耦合，从而拥有稳定的角度响应特性。这些滤波器在许多性能指标上与同类传统滤波器相当甚至更优，即便在入射角大于80°的极端角度下，其蓝移也小于线宽（关于与现有滤波器的对比，见补充图16和补充表2）。通过使用一系列有机材料，我们实现了能在整个可见光谱范围乃至近红外区域工作的滤波器，未来若采用合适的吸收材料，或许还能覆盖更长的波长范围。 此外，我们还表明介质谐振器中的超强耦合能够用于设计高消光比的光学滤波器，此处已展示出光密度（OD）高达6的实例。有机材料的无定形特性进一步使得制造具有机械柔韧性的超薄滤波器成为可能。未来，这类柔性滤波器有望在载体薄膜上进行大规模生产，从而实现可扩展且成本效益高的制造方式。届时，这些滤波器能够以简单且可逆的方式应用于各种非平面光学元件上。 我们还展示了极化激元滤波器与宽带有机光电二极管的单片集成，借此实现了一种薄膜光电探测器（厚度小于500纳米），其具有非色散且窄带的光谱响应特性。我们预计，与不同的极化激元滤波器进行集成，将能够根据广泛的应用需求来定制集成光电探测器的响应特性。除了与有机光电探测器集成之外，极化激元滤波器或许还可沉积或层压到电荷耦合 器件（CCD）和互补金属氧化物半导体（CMOS）相机上，从而使得在光谱探测和高光谱成像中能够使用高数值孔径的光学元件[68]。 最后，我们利用各向异性强耦合设计出了偏振极化激元滤波器。与上述非偏振滤波器设计类似，使用具有不同吸收特性的取向材料薄膜[66]，将能够制造出具有定制光谱特性的、与偏振相关的极化激元滤波器。 利用超强光 - 物质耦合来操控角色散，这与将角度相关的薄膜干涉滤波器和角度无关的吸收滤波器相互堆叠的系统有着根本区别，从某种意义上来说，强光 - 物质相互作用是对干涉所定义的光谱带进行重新分配，而不只是在特定光谱区域增加吸收（关于这两种方法的直接对比，见补充图12）。除其他优势外，这能够减少所用吸收材料的用量，并保留介质滤波器所提供的设计自由度。此外，极化激元滤波器相对于薄膜厚度的不均匀性和变化展现出显著提升的稳定性，而且由于其角度无关性，相较于传统介质滤波器，它们对对准误差的耐受性更强。 有机材料的强吸收特性使得制造超薄极化激元滤波器成为可能（金属 - 有机 - 金属结构的厚度小于200纳米，基于分布式布拉格反射器（DBR）结构的厚度小于4微米），并且有机材料的丰富多样有助于设计出具有广泛光谱响应的极化激元滤波器。此外，这一概念可能并不局限于有机材料；强相互作用的钙钛矿、量子点以及其他低维体系，还有无机结构等都可针对不同波长范围进行探索，以增添额外的功能。 在未来，我们的滤波器概念可能会得到进一步强化，例如，将强吸收薄膜引入到更复杂的多层涂层中，根据特定高性能光学器件的需求来定制设计。长期以来，光学工程师和光学镀膜制造商一直在寻求角色散极小的薄膜干涉滤波器，但到目前为止，只能通过使用昂贵的高折射率材料、高精度沉积系统或者进行非常繁杂的图案化工艺，在很有限的程度上实现这一目标。因此，我们的方法为光学镀膜以及一般光学系统的设计开辟了一个全新的参数空间。 我们设想，与角度无关的极化激元滤波器将在微光学、传感[69]、显示应用[35]以及生物光子学[70]等领域具有特别重要的意义。在所有这些领域中，常常无法使用或者不便于使用准直光束，因此，光线经常会以较大的角度范围入射到滤波元件上。基于极化激元的光学滤波器很可能会打破此类系统的设计规则，使得能够从根本上重新进行设计，从而提升性能，并减小尺寸、降低复杂度 。讨论 总而言之，我们展示了基于激子 - 极化激元且具有稳定角度响应的光学滤波器，其利用经过精心设计以利用超强耦合的金属 - 有机 - 金属以及多层介质腔来实现这一特性。这些滤波器在诸多性能指标上与同类传统滤波器相当甚至更优，即便在入射角大于80°的极端情况下，其蓝移也小于线宽（关于与现有滤波器的对比，可查看补充图16和补充表2）。通过使用一系列有机材料，我们实现了能在整个可见光谱范围乃至近红外区域工作的滤波器，未来若采用合适的吸收材料，或许还能覆盖更长的波长范围。 此外，我们还证明了介质谐振器中的超强耦合能够用于设计高消光比的光学滤波器，此处已展示出光密度（OD）高达6的实例。有机材料的无定形特性进一步使得制造具有机械柔韧性的超薄滤波器成为可能。未来，这类柔性滤波器有望在载体薄膜上进行大规模生产，从而实现可扩展且成本效益高的制造方式。届时，这些滤波器能够以简单且可逆的方式应用于各种非平面光学元件上。 我们还展示了极化激元滤波器与宽带有机光电二极管的单片集成，借此实现了一种薄膜光电探测器（厚度小于500纳米），其具有非色散且窄带的光谱响应特性。我们预计，与不同的极化激元滤波器进行集成，将能够根据广泛的应用需求来定制集成光电探测器的响应特性。除了与有机光电探测器集成之外，极化激元滤波器或许还可沉积或层压到电荷耦合器件（CCD）和互补金属氧化物半导体（CMOS）相机上，从而使得在光谱探测和高光谱成像中能够使用高数值孔径的光学元件[68]。 最后，我们利用各向异性强耦合设计出了偏振极化激元滤波器。与上述非偏振滤波器设计类似，使用具有不同吸收特性的取向材料薄膜[66]，将能够制造出具有定制光谱特性的、与偏振相关的极化激元滤波器。 利用超强光 - 物质耦合来操控角色散，这与将角度相关的薄膜干涉滤波器和角度无关的吸收滤波器相互堆叠的系统有着根本区别，从某种意义上来说，强光 - 物质相互作用是对干涉所定义的光谱带进行重新分配，而不只是在特定光谱区域增加吸收（关于这两种方法的直接对比，可查看补充图12）。除其他优势外，这能够减少所用吸收材料的用量，并保留介质滤波器所提供的设计自由度。此外，极化激元滤波器相对于薄膜厚度的不均匀性和变化展现出显著提升的稳定性，而且由于其角度无关性，相较于传统介质滤波器，它们对对准误差的耐受性更强。 有机材料的强吸收特性使得制造超薄极化激元滤波器成为可能（金属 - 有机 - 金属结构的厚度小于200纳米，基于分布式布拉格反射器（DBR）结构的厚度小于4微米），并且有机材料的丰富多样有助于设计出具有广泛光谱响应的极化激元滤波器。
留言咨询