前言：

在福州由于福建物构所的存在培养出了丰富的 晶体生长，晶体镀膜，晶体冷加工企业，比如物构所直属的福晶科技 ，腾景科技 ，当然还包括我本人曾经的工作单位 也是做晶体起家， 晶体在光学领域具有巨大的作用，举几个例子，本人曾经曾参与做过的梳状滤波器，隔离器，固体激光器，紫外激光器等项目。令我印象深刻的是不同于传统的1064 1550，980，808激光器，直接有现成的芯片，可以提供光源， 310 ，266，355，193，532等很多紫外和其他波长的激光器是通过 晶体的非线性效应二倍频，四倍频效应得到，除了我们比较常见的绿光激光器532nm激光器的获取外，还有下述紫外波长激光器的获取。

比如本文的310 nm 紫外固体拉曼激光器，是通过 1064的光通过LBO晶体倍频为 620的光，然后再通过BBO晶体倍频为310nm的光。实现310nm的光的输出。M2是一个通过1064nm光，反射620光的一个二向色镜

再比如910nm的激光通过LBO晶体倍频为457nm,然后457nm的光通过BBO晶体倍频为228nm波长的光。实现228nm光的输出。Ma和Mb是透过457反射914和透过228和反射257的二向色镜子

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本文来自：上海光机所

310 nm 紫外固体拉曼激光器

摘要利用偏硼酸钡（BBO）倍频晶体，实现了 1064 nm 激光泵浦金刚石拉曼激光器的高重复频率紫外激光脉冲输出。搭建了腔内倍频金刚石拉曼激光器，实现了 620 nm 激光输出。当 1064 nm 泵浦光的功率为 4.0 W 时，620 nm 输出激光的功率为 550 mW，转换效率约为 13.7%。通过 BBO 晶体腔外倍频，获得了平均功率约为 48 mW 的 310 nm紫外激光脉冲输出，脉冲重复频率为 2 kHz，脉冲宽度约为 761.8 ps，倍频效率约为 8.7%。

1　引言

臭氧是大气中重要的微量气体之一,其浓度变化对地球接收到的太阳辐射总量、大气环流、人类健康等有着重要的影响!。因此,大气中的臭氧浓度垂直分布探测及其变化趋势预判引起了广泛的关注。利用差分吸收紫外激光雷达技术探测大气臭氧垂直分布线,具有高测量精度、高时空分辨率、可实时获取等优点[4-6]

紫外激光源是差分吸收臭氧浓度探测激光雷达的核心单元,近年来已有多家科研机构开展不同技术路线的紫外激光光源研发!8]。但是,波长为 300 nm的臭氧浓度探测激光雷达发射光源的研发工作鲜有报道相比于 300 nm 以下的波长,波长为 300~320 nm的激光具有较小的臭氧吸收截面积,能够穿透更长的距离，可以直接穿过对流层,具有获取平流层臭氧浓度分布廓线的能力。另外,激光雷达探测的有效距离和信噪比也与发射光源的输出能量有关,因此研制波长为300~320nm的大能量紫外发射光源对于提升差分吸收臭氧浓度探测激光雷达的探测性能具有重要意义。另一方面,需要考虑太阳辐照产生的背景噪声对差分吸收臭氧浓度探测雷达信噪比的影响,在300~320 nm 波长范围内,随着波长的增加,太阳光辐照强度逐渐增大”,由此产生的背景噪声会对臭氧浓度的探测精度产生一定的影响。因此,本文针对差分吸收臭氧浓度探测雷达对发射光源的应用需求,利用信频晶体实现了 1064 nm泵浦金刚石拉曼激光器的 310 nm紫外脉冲激光输出。

早期获取 300~320nm紫外脉冲激光的方法是利用XeC1准分子激光器,但是准分子激光器包含有毒气体(卤素),成本高昂,且需要高压维持运行!。随着非线性光学技术的发展,光参量振荡(OPO)技术成为实现紫外脉冲输出的常用技术手段。以532nm激光器作为泵浦光源搭建光参量振荡器,并对输出信号光与泵浦光进行和频处理,能够实现激光器在300~320 nm波长范围内的可调谐输出"”。这种方式可以灵活地调节紫外激光器的波长,但会导致整个系统复杂,降低转换效率。相比于光参量振荡技术,固体拉曼激光器具有不需要相位匹配、光東质量好等优势,逐潮成为固体激光领域的研究热点“24。并且,与其他拉曼增益介质相比,金刚石品体拉曼频移量大,拉曼增益系数和热导率高,光谱透过范围宽,这使得金刚石拉曼振荡器在获得高功率激光输出方面具有巨大的应用潜能[57]。近年来,已有多家科研机构将金刚石拉曼激光器与倍频技术相结合,实现了620 nm激光输出。2017年,Nikkinen等[8]对金刚石拉曼激光器进行腔外倍频,实现了620nm皮秒激光输出,平均功率为128 mW。2019年，Yang等[采用腔内倍频的方式搭建了准连续金刚石拉曼激光器,实现了620 nm准连续激光输出,平均输出功率为38W。然而,脉冲运转620 nm腔内倍频金刚石拉曼激光器鲜有报道,相比于其他620nm激光器结构,其可以明显提升倍频效率。另外,通过在金刚石拉曼谐振腔内插入倍频晶体,引人非线性损耗,可以抑制脉冲运转时腔内一阶斯托克斯Stokes)光由于功率密度过高而向二阶 Stokes光的转化,从而有效地保证 1240 nm一阶 Stokes光及 620 nm倍频光的转换效率。

本文以金刚石拉曼激光器腔内倍频620nm脉冲激光器作为基频光源,在脉冲重复频率为2kHz的情况下,获得了平均功率为48 mW的 310 nm脉冲紫外激光输出,脉冲宽度约为762ps,倍频效率约为8.7%。

2 实验装置

310nm紫外激光器光路示意图如图1所示，其中BBO为偏硼酸钡,LBO为LiBO。激光器主要由三部分组成,即1064 nm泵浦激光器、腔内倍频拉曼激光器倍频器。实验采用自行研制的Nd:YAG晶体激光放大器作为腔内倍频金刚石拉曼激光器的泵浦光源!1,泵浦光源经过一个半波片,目的是将泵浦光的偏振方向调整到<111>方向,从而使得金刚石拉曼增益系数最大。随后利用一个焦距为f200 mm的聚焦镜聚焦泵浦光,金刚石品体处泵浦光的光斑直径约为0.4 mm,金刚石品体处泵浦光的峰值功率密度约为 159 MW/cm’小于金刚石品体的膜层损伤阈值500 MW/cm’。

M1为金刚石拉曼谐振腔的输入腔镜,是平凹镜,曲面的曲率半径为R--200 mm,镀有 1064 nm高透膜及 1240 nm和 620 nm 高反膜。

M2是平面镜,为谐振腔的输出腔镜,镀有 1064 nm和 620 nm 高透膜及 1240 nm高反膜同时镀有 1485 nm增透膜以抑制二阶拉曼光产生。

几何腔长设计为5cm,腔模束腰位置光斑直径约为0.38 mm,泵浦激光光斑半径比腔模束腰略大,从而有效提高转换效率且实现基横模拉曼光输出。

图 1 310 nm 紫外激光器光路示意图

常用拉曼晶体的关键物理特性及拉曼参数特性如表1所示,对比结果表明,金刚石品体不仅具有最大的拉曼增益系数和拉曼频移,同时,金刚石晶体的宽光谱范围、极高的热导率和较低的热膨胀系数使其相比于其他拉曼增益品体能够承受更高的泵浦功率。因此在本文的实验中,拉曼增益介质选用金刚石品体,尺寸为2 mmx2 mmx7 mm,晶体的两个端面涂覆 1064、1240、1485 nm 抗反射(AR)介质膜。金刚石晶体放置于紫铜热沉中，通过循环通水进行散热。

表1　常见拉曼晶体的特性对比

对于波长为1240 nm的拉曼光倍频的非线性晶体，选用LBO晶体，采用I类相位匹配方式以提高转换效率。经理论计算，LBO晶体在1240 nm波长处的倍频走离角为3.74 mrad，走离角较小，因此选用LBO晶体作为波长为1240 nm的拉曼光的倍频晶体。虽然LBO晶体的非线性系数较小，为0.824 pm/V，但是可以通过延长LBO晶体的长度进行补偿。

在小信号近似下，单程倍频效率可以表示为：

式中:L为晶体长度;d.为倍频晶体的有效非线性系数;P为人射光的基频功率;和n,分别为基频光和倍频光在倍频晶体中的折射率;为基频光波长;为真空中光的传播速度;为真空介电常数;Ak为相位失配量。

根据式(1)可知,倍频效率正比于基频光功率密度,因此聚焦光斑尺寸原则上应尽可能小。但实际上光束发散角与聚焦光斑尺寸成反比，并且BBO晶体接收角较小,如果发散角超出倍频晶体相应的接收角度范围,其频率转换效率反而会下降,因此聚焦光斑的尺寸和发散角之间存在制约的关系。对于长度为工的晶体,需要满足聚焦条件:

式中:ω。为晶体处的束腰光斑半径;n为折射率。对于本文实验所用的BBO晶体,经计算最佳聚焦光斑半径为40 μm。但是如此小的聚焦光斑将造成品体膜层的损伤(BBO晶体膜层的损伤值约为900 MW/cm)也会导致较大的发散角,不利于倍频效率的提高。因此,在本文的实验中,将基频光在倍频晶体处的光斑大小控制在 0.4 mm左右。

目前常用的可用于 620 nm 激光倍频产生 310 nm紫外光的倍频晶体特性如表2所示,有LBO、BaB,O(BBO)RbBe,BOF,(RBBF)和KBeBOF(KBBF)晶体等。可以看出,BBO晶体虽然走离角较大,但其非线性系数是其他晶体的4~5倍,且具有较高的损伤阈值。因此,综合考虑,本文选择BBO晶体作为产生310 nm 激光的倍频晶体。

表 2　用于产生 310 nm 紫外激光的倍频晶体特性

波长为 1240 nm的拉曼光的倍频晶体选用LBO晶体,尺寸为4mmx4 mmx10 mm,切割角为085.8°和 p一0°,晶体两端镀有 1064、1240、620 nm增透膜,采用非临界相位匹配方式。LBO晶体放置于紫铜热沉中,使用半导体制冷器(TEC)对紫铜热沉进行温度控制,设定温度为37.1℃,结合温度控制系统,LBO晶体的温度保持稳定。将IBO晶体旋转35,从而使泉浦光偏振方向与由LBO光轴和泵浦光能流方向组成的平面平行。在激光脉冲输出光路中插入腔镜M4和 M5,用于滤除残余的 1064 nm泵浦光和 1240 nm 拉曼光，便于在后续的光路中对620 nm光进行倍频处理。

BBO晶体的尺寸为4mmX4mmX7mm,两个端面镀有 620 nm 和 310 nm增透膜,侧面用铟包裹,被夹持置于紫铜热沉中,由于BBO晶体的折射率具有较好的温度稳定性,仅采用了被动散热方式(自然散热)在 620 nm行进光路中,用焦距为f-160 mm 的镜片进行聚焦，使得BBO晶体处的聚焦光斑直径约为0.4 mm。

最终,当620 nm基频光功率为550 mW时:BBO晶体处的峰值功率密度约为104 MW/cm’，小于BBO晶体膜层的损伤闽值(500MW/cm)。用一片半波片调整 620 nm 激光的偏振方向,使之与由 BBO 晶体的光轴方向和泵浦光能流方向组成的平面平行，从而BBO晶体具有最大的有效非线性系数,用SNLO软件计算得出BBO晶体的切割角为0-38.9°,非线性系数为 1.9 pm/V。倍频后用石英棱镜分离 620 nm基频光和 310 nm 紫外光。

3.结果与讨论

620 nm红光功率和转换效率随1064 nm基频光功率的变化如图2所示,620nm光功率值约为2W，当1064 nm泵浦光功率为4W时,620nm光功率为550mW转换效率约为 13.7%。

图2　620 nm光功率随泵浦功率的变化

当620 nm 光功率为 550 mW时,光谱仪测得的输出光谱如图3所示,中心波长为620.1 nm,光谱线宽为0.03 nm,已经小于光谱仪的最小分辨率极限。当620 nm红光的输出功率为550mW时,用光束轮廓分析仪测得的 620 nm 红光和 1064 nm泵浦光的光斑分别如图4(a)、(b)所示,可以看出,由于金刚石拉曼激光器具有光束自净化特性2,620nm拉曼倍频光束质量明显优于 1064 nm泵浦光。

3　输出功率为 550 mW 时 620 nm 红光的输出光谱

图 4 620 nm 红光输出功率为 550 mW 时的光斑图。（a） 620 nm红光；（b） 1064 nm 泵浦光

310nm紫外激光功率随620nm基频光功率的变化如图5所示，当620 nm光功率为550mW时,310 nm激光功率为48mW,倍频效率约为8.7%。倍频效率较低的原因如下:BBO晶体走离角较大、接收角较小，相对容易导致相位失配现象。

图 5 310 nm 倍频光功率随 620 nm 光功率的变化

利用光谱仪对紫外激光的光谱特性进行测量，测得的 310 nm 光谱如图6所示,中心波长为 309.8 nm,光谱线宽约为 0.16 nm,小于光谱仪的最小分辨率极限(1 nm)

图6　310 nm紫外光的输出光谱

利用双碱光电倍增管、硅基光电二极管及带宽为1 GHz的示波器分别测试了620 nm 和310 nm激光的脉冲波形，如图7所示。310 nm激光脉冲宽度约为762 ps，相比于620 nm激光脉冲的脉宽（1.9 ns），有明显的脉宽压窄的现象。由于1064 nm激光为多纵模运转，因此1240 nm拉曼光、620 nm倍频光及310 nm紫外激光都有尖峰调制现象。

图7　620 nm基频光和310 nm倍频光的脉冲波形

4　结论

在自主设计的2 kHz重复频率腔内倍频620 nm波长金刚石拉曼激光器中，利用BBO晶体进行腔外倍频，成功获得了310 nm紫外激光脉冲输出。当620 nm基频光功率为550 mW时，310 nm倍频光功率为48 mW，倍频效率约为8.7%，紫外脉冲宽度约为762 ps。由于目前腔内1064 nm泵浦光和1240 nm拉曼光的峰值功率密度均远低于金刚石和BBO晶体的膜层损伤阈值，通过提高620 nm激光功率，有望进一步提升310 nm激光功率和倍频转换效率，以满足差分吸收臭氧浓度探测雷达对发射光源的性能要求，并有效提升激光雷达探测的有效距离和信噪比。